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科学研究
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我校材料、轻工学院科研团队在生物质超分子化学构建超快充钠离子电池材料方面取得新进展

时间:2021-09-22  来源:材料学院   作者: 

对生物质资源(例如胶原、植物单宁、纤维素、木质素等)的高值化利用是我国轻工学科与行业转型升级的关键。其中植物单宁,又名植物多酚,是一类广泛存在于自然界的生物质资源,被传统地应用于制革工业当中。基于植物多酚物理化学属性的深层次利用,构建新型材料并应用于生物医学、环境科学、新能源等领域,已成为生物质材料发展的重要研究方向。

近日,我校材料学院吴昊研究员、张云教授与轻工学院郭俊凌教授的联合研究团队,以植物多酚基础结构单元为核心材料,利用其自身具有的物理化学特殊性质,构建了类蛋白质和类核酸的多层级介晶结构,并将其高效转化用于高性能铋基钠离子电池负极材料方面的研究取得重要进展。该研究发现天然多酚是一种可以构建层级结构的多功能“绿色”模块化材料。多酚分子可同时产生多种非共价相互作用,这种时空顺序的分子间作用力使多酚可以形成四级超分子结构。相关研究成果发表在国际顶级期刊Science Advances,并入选在线封面论文,题为“Superstructured mesocrystals through multiple inherent molecular interactions for highly reversible sodium ion batteries”,四川大学材料学院2018级硕士研究生邱小玲(现2021级博士)、轻工学院副研究员王晓玲(专职科研)、助理研究员何云翔为共同一作,材料学院吴昊研究员、张云教授和轻工学院郭俊凌教授为该论文的共同通讯作者。四川大学为该成果唯一通讯单位。

论文入选当期在线封面

论文在线发表页面

鞣花酸(EA)是天然多酚类小分子化合物,主要存在于水果、蔬菜和树皮中。该研究将EA与铋离子(Bi3+)络合,形成具有有序四级结构的金属-多酚介晶体(Bi-EA mesocrystals)。小角度X射线散射和模拟计算揭示了层级自组装的过程:Bi-EA络合物作为一级结构通过EA分子间相对较强的π-π作用延伸为超分子线二级结构,二级超分子线进一步通过溶剂分子间的偶极作用组装成三级结构的纳米纤维,纳米纤维进一步通过静电作用堆叠成高度有序的微米级晶体(四级结构)。这种具有多层级自组装特性的生物质植物多酚是目前除DNA和多肽外的一类新的天然自组装基本单元,该工作为复杂微-宏观复合材料和具有高性能的器件提供了一种新的简单的制备方法。

多种分子间相互作用力驱动金属-多酚超分子多层级自组装

经高温碳化后,Bi-EA的多层级有序结构完整的被保留于金属-碳复合材料(HBiC)中。这种HBiC复合材料独特的形貌和物理化学性质表明该材料具有优良的电化学储钠特性。动力学研究和理论计算表明HBiC的多层级结构有利于钠离子的快速扩散(1.36 × 10−9 cm−1 s−1),从而表现出极其优异的快充快放的倍率特性,即使在200 A g‒1的超高电流密度下(充/放电一次时间不足1秒),依然能够释放出72.5 mAh g‒1的高可逆比容量,也是目前所报道的最高倍率性能的钠离子电池负极材料。原位X射线衍射和电化学性能结果表明,充放电过程中HBiC具有良好的结构稳定性,可稳定循环15,000次,容量保持率达90.6%。此外,该负极材料在高面负载条件和全电池应用中均表现出十分优异的性能。

该工作融合化学、材料学等多学科知识和技术,从生物质高值资源化利用角度出发,围绕植物多酚生物质资源,研究开发具有绿色化学属性、可持续化的新型生物质基先进材料,同时尝试解决能源科学领域的离子电池负极材料充放电过程的结构稳定性差的问题。加拿大英属哥伦比亚大学Orlando J. Rojas教授,维多利亚大学Ian Manners教授等国际著名学者也参与了部分工作。该项目获得了国家自然科学基金委、国家“双一流”重点学科建设经费,制革清洁技术国家工程研究中心、高分子材料工程国家重点实验室、国家博士后基金、四川省博士后研发基金等的支持。

论文全文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abh3482


 

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