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科学研究
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我校材料科学与工程学院吴家刚教授团队在Journal of the American Chemical Society上发表文章——在钛酸钡基无铅压电陶瓷研究上取得重要进展

时间:2018-10-31  来源:材料科学与工程学院   作者: 

近日,材料科学与工程学院吴家刚教授团队在钛酸钡基无铅压电陶瓷性能调控和物理机理研究方面取得重要进展。该团队利用“准四相点”处极化各向异性低的特性,以此为起点构建出了多相连续性转变的相界区域,提高了钛酸钡陶瓷的压电性能,并与新加坡国立大学、宾夕法尼亚州立大学和新加坡高性能计算研究所合作,通过透射电镜、相场模拟、DFT计算和朗道自由能模拟阐述了“纳米尺度上多相共存与自发极化渐变过渡”和“极低的能垒促进极化翻转”的高压电性能物理起源。该工作为无铅压电陶瓷的性能调控提供了一种新思路,相关成果以“Practical High Piezoelectricity in Barium Titanate Ceramics Utilizing Multiphase Convergence with Broad Structural Flexibility”为题发表在国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society(IF=14.357)上。论文第一作者为四川大学博士研究生赵纯林,四川大学吴家刚教授为共同通讯作者。四川大学为该论文的第一署名单位。

压电陶瓷材料因可实现电能与机械能的相互转换而被广泛应用于航空、通讯、医疗等众多领域,以锆钛酸铅[Pb(Zr, Ti)O3]为代表的铅基压电陶瓷因其优异的性能而得到广泛应用。然而,随着人们环保意识逐渐增强,最近欧盟 RoHS 建议委员会发布最新建议书,2020年后有毒的铅基陶瓷将逐渐被无铅压电陶瓷取代。但是,现今无铅陶瓷的压电性能还不能与铅基陶瓷相比拟。钛酸钡(BaTiO3)无铅压电陶瓷是最早被研究的压电材料之一,但其压电性能较低(d33 ~190 pC/N)。之前有工作报道通过三相临界点在BaTiO3中构建三方-四方相界来提高其压电性能,但其高压电性能只存在于较窄的温度和组分范围内。相比于三相临界点,“准四相点”处各相之间的极化各向异性能更低。该工作中,作者通过“准四相点”,在BaTiO3中构建出毗邻且连续的三方-正交和正交-四方相转变,从而得到宽组分、宽温度且极化能垒更低的多相共存(相界)区域[如图1(a)]。通过这种相界设计思路可得到极高的压电性能(d33~600-700 pC/N)[如图1(b)],其压电系数超过了部分典型铅基陶瓷[如图1(c)]。

图1. (a) 以相图为基础的多相共存示意图。(b) 压电系数d33在“组分-温度”图中的分布。(c) 与典型无铅和铅基陶瓷压电系数对比。

该工作通过多种措施进一步阐述了高压电性能的物理和结构起源。朗道自由能模拟证实“准四相点”处及通过其构建的多相共存区域内,三方、正交和四方三相之间的极化各向异性很低[如图2(a)和2(b)];通过透射电镜首次在BaTiO3中直接观察到三方、正交和四方三相之间的极化矢量在纳米尺度上渐变过渡,类似于一种静态极化过程[如图2(c-f)],该现象符合相场模拟的理论结果[如图2(g)和2(h)]。因此,理论和实验证实在该新型相界内极化各向异性能极低,因此自发极化极易在外电场作用下翻转,从而得到高压电性能。该方法为无铅压电陶瓷的性能调控提供了一种新思路。

图2. (a) “准四相点”处自由能分布。(b) 室温下三方(R)、正交(O)、四方(T)三相共存时的自由能分布。(c) STEM环形明场像。(d) ABO3钙钛矿中R、O、T相在[110]面上的自发极化投影。以STEM结果得出的自发极化渐变过渡:(e)从R相到T相;(f) 从O相到R相。(g) R、O、T三相共存的相场模拟。(h) 相场模拟自发极化在[110]的投影。

Journal of the American Chemical Society(JACS)《美国化学会志》是材料和化学领域最具影响力的期刊之一,由美国化学会创办于1879年,至今拥有130多年历史。该工作是JACS上首篇关于高性能BaTiO3基无铅压电陶瓷压电性能和物理机理调控的文章,体现了该工作的重要性和对该工作的积极肯定。到目前为止,JACS仅发表了四篇关于钙钛矿型无铅压电陶瓷压电性能调控的文章,其中该团队发表了三篇研究型文章。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b07844

上述研究工作得到国家自然科学优秀青年基金(51722208)和重点基金(51332003)、四川大学研究生创新基金资助。


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